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m6体育:m6体育姜鲁华教授、刘松良博士后在电化学合成氨领域取得新突破!

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氨(NH3)不仅是化肥、农药和药物以及诸多化学品的原料,而且其能量密度(4.3 kW h kg?1)高被认为是绿色的清洁能源载体。传统的合成氨工艺依赖于Haber-Bosch法,需要消耗大量的化石燃料来提供高温高压环境打破稳定的N≡N,迫切需要开发绿色的合成氨技术。丰富储量的N2(约占地球大气中气体的78%)是合成NH3最理想的N源。近期,在环境条件下模仿微生物自然固氮的电催化N2还原合成NH3受到了广泛关注。然而,氮气还原反应仍然面临着N2在溶液中的溶解性低,N≡N的解离能(941 kJ mol?1)高以及强烈的竞争性析氢反应等问题,迟迟未能达到工业级产氨水准。与N2相比较,NO3?的N=O解离能(204 kJ mol?1)较低并且有较好的溶解性。此外,NO3?是分布广泛的水体污染物,将废弃NO3?一石二鸟转化为高附加值的NH3是理想的选择。因此,NO3?RR成为更具吸引力的电催化固氮策略。然而,NO3?RR合成氨不仅是一个复杂的8电子转移催化过程而且过程中存在多种可能的中间物种的转化,开发具有高活性和高法拉第效率(FE)的电催化剂仍然是一个巨大挑战。

近期,材料m6体育泰山学者姜鲁华团队在NO3?RR催化剂的研究方面获新进展,相关成果以“Defect-rich AuCu@Ag nanowires with exclusive strain effect accelerate nitrate reduction to ammonia”为题,发表在国际化工领域TOP期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上(影响因子22.1)全文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337324002339。该工作以青岛科技大学为唯一单位,材料m6体育姜鲁华教授为通讯作者,材料m6体育博士后刘松良为第一作者。

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AuCu@Ag纳米线加速NO3?RR催化机理图

本研究通过缺陷工程和应力工程协同构筑了具有独特应变的富缺陷AuCu@Ag纳米线。AuCu@Ag纳米线不仅用Ag原子完美复制了合金AuCu纳米线的结构缺陷,而且核壳构型带来了独特的压缩应变。AuCu@Ag纳米线用于NO3?RR时展现出优异的产氨率(975.1 μg h?1mg?1cat.)和法拉第效率(96.9%),优于合金AuCu纳米线和合金AuCuAg纳米线。密度泛函理论计算进一步表明Ag壳的构建不仅可以降低AuCu合金的d带中心优化催化剂电子构型,而且带来的压缩应变在NO3?RR性能提升中起到关键作用。本工作不仅提出了一种理性构建具有独特应变核壳纳米线的有效策略,而且为高效进行NO3?RR提供了参考。

以上研究获得国家自然科学基金项目、山东省自然科学基金重大基础研究项目、山东省泰山学者计划、国家资助博士后研究人员计划等项目的资助。


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